大连化学物理研究所利用铠甲催化剂实现全光谱光热增强电解水析氧反应
- 2024-12-13 10:59:0112799
光热转化是基于光激发材料电子能级或振动能级跃迁弛豫中的电声耦合效应，将光能转化为热能的过程。利用太阳光热转化产生的高温替代传统加热方式来驱动催化反应，对于降低碳排放、建立绿色催化技术具有重要意义。然而，传统光热材料难以同时具备高效光热转化能力和高催化活性，所以通常需要光热材料与催化材料的复合来实现光热催化转化，这限制了对太阳光热的利用效率。开发兼具高吸光率、高光热转化效率、优异催化活性的新型光热催化剂，实现在催化位点处的全波段太阳光高效捕集和光热转换，是太阳能光热催化高效利用的关键但却极具挑战。
邓德会团队长期致力于二维催化材料的表界面调控研究，基于石墨烯封装金属纳米粒子结构，在国际上提出“铠甲催化”概念，并在铠甲催化剂结构设计和催化性能调控方面开展了系统的研究工作(Angew. Chem. Int. Ed.，2013；Angew. Chem. Int. Ed.，2014；Energy Environ. Sci.，2014；Angew. Chem. Int. Ed.，2015；Nat. Nanotechnol.，2016；Energy Environ. Sci.，2016；Adv. Mater.，2017；Adv. Mater.，2019；Energy Environ. Sci.，2020；Adv. Mater.，2020；Angew. Chem. Int. Ed.，2020；The Innovation，2021；Nat. Commun.，2021)。在此基础上，团队发现在石墨烯封装CoNi合金铠甲催化剂中，金属-石墨烯电子相互作用可提升石墨烯价带和导带电子态密度，从而在激发石墨烯表面催化活性的同时增强了石墨烯层的光吸收率和光热转化率。进一步，团队利用铠甲催化剂作为基本单元组装成类似“黑体模型”的中空等级纳米笼结构，这种独特的结构不仅增强了光在纳米笼铠甲催化剂外表面的吸收，也促进了透进纳米笼内光的多重吸收与光热转化，从而实现了全太阳光谱98%的吸收率和高达97%的光热转换效率。在电解水析氧反应中，该催化剂的高效光吸收与光热转化产生的表面局域高温，有效降低了反应热力学限制并促进了反应动力学，使得电解水电压降低超过240mV，达到传统反应系统整体加热手段无法实现的效果。该工作展现了太阳光热转化在促进催化反应中的重要应用潜力，并为设计新型高效光热催化剂提供了新思路。
相关研究成果以“Full-Spectrum Light-Harvesting Solar Thermal Electrocatalyst Boosts Oxygen Evolution”为题，于近期发表在《德国应用化学》(Angewandte Chemie International Edition)上，并被选为后封面文章。上述工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、中国科学院战略重点研究计划和辽宁滨海实验室等项目的资助。(文/图 徐名夏、于良)